Tổng hợp vật liệu FexOy/ tro trấu và vai trò của chất mang trong hấp phụ Asen từ nước ngầm
Tóm tắt
Trong nghiên cứu này, tro trấu (sau khi hoạt hóa bằng axit HF), được phát hiện như một vật liệu
composite tự nhiên (với thành phần hóa học cơ bản gồm cacbon và SiO2), đóng vai trò quan trọng để
nâng cao hiệu quả hấp phụ hóa học asen của các hạt nano oxit sắt trên bề mặt của nó. Kết quả thực
nghiệm cho thấy vật liệu FexOy/tro trấu có thời gian đạt cân bằng hấp phụ ngắn (15 phút) và vật liệu 5
KL.%(FeCl3)-FexOy/tro trấu cho hiệu quả hấp phụ asen cao gấp 1,2 và 6,3 lần tương ứng so với vật
liệu 5 KL.%(FeCl3)-FexOy/AC (than hoạt tính) và 20 KL.% FexOy/bentonite (NC-F20) tính trên một đơn
vị khối lượng sắt. Ngoài ra, vật liệu FexOy/tro trấu (có dung lượng hấp phụ ~14 mgAs/gFe) cũng thể
hiện tính cạnh tranh cao về hiệu quả hấp phụ asen đối với vật liệu đã có mặt trên thị trường (NC-F20).
trình hoạt hóa bằng axit HF. Ngoài ra, sự tiến nhanh đến trạng thái cân bằng cũng có thể do tích điện tích dương trên bề mặt oxit sắt, được tạo ra từ tương tác mạnh giữa RHA và oxit sắt. Hình 6. Ảnh hưởng của thời gian tiếp xúc đến khả năng hấp phụ asen từ nước ngầm (điều kiện thí nghiệm: 50 mg mẫu 15 KL.% (FeCl3)-FexOy/RHA, 50 mL nước ngầm, pH 7) 3.2.3. Ảnh hưởng của hàm lượng FeCl3 được tẩm Các kết quả (Hình 7) cho thấy khi tính trên một đơn vị vật liệu hấp phụ, hoạt tính hấp phụ asen tăng dần khi tăng hàm lượng FexOy trên bề mặt RHA (từ 0 10 KL.% (FeCl3)) nhưng sau đó lại giảm hiệu quả hấp phụ asen khi tiếp tục tăng hàm lượng FexOy trên bề mặt RHA (từ 15 20 KL.% (FeCl3)). Điều này có thể giải thích như 126 sau: đối với các mẫu có hàm lượng FexOy tẩm thấp thì việc tăng hàm lượng FexOy là tương đương với việc tăng số lượng tâm hấp phụ asen. Tuy nhiên, đối với các mẫu có hàm lượng FexOy tẩm cao thì việc tăng hàm lượng FexOy là tương đương với việc giảm diện tích tiếp xúc giữa vật liệu và các cấu tử asen trong nước ngầm; bởi vì diện tích bề mặt riêng của oxit sắt nhỏ hơn diện tích bề mặt riêng của chất mang (RHA). Do vậy, hoạt tính hấp phụ có thể sắp xếp theo thứ tự như sau: 10 KL.% (FeCl3)- FexOy/RHA > 15 KL.% (FeCl3)- FexOy/RHA > 20 KL.% (FeCl3)- FexOy/RHA > 5 KL.% (FeCl3)-FexOy/RHA > 0 KL.% (FeCl3)-FexOy/RHA. Hình 7. Ảnh hưởng của hàm lượng sắt được tẩm đến hoạt tính hấp phụ asen của vật liệu FexOy/RHA (điều kiện thí nghiệm: 10 mg vật liệu, 50 mL nước ngầm, thời gian tiếp xúc 15 phút, pH 7) Tuy nhiên, khi tính dung lượng As bị hấp phụ trên cơ bản một đơn vị khối lượng ion sắt thì trật tự hoạt tính hấp phụ As của các vật liệu có sự thay đổi nhỏ: 5 KL.% (FeCl3)-FexOy/RHA > 10 KL.% (FeCl3)- FexOy/RHA > 15 KL.% (FeCl3)- FexOy/RHA > 20 KL.% (FeCl3)- FexOy/RHA. Lưu ý rằng, trong phần này vật liệu 0 KL.% (FeCl3)- FexOy/RHA không được xét trong dãy thứ tự hoạt tính hấp phụ này; bởi vì mẫu vật liệu này là tro trấu sau quá trình hoạt hóa (RHA, không có oxit sắt trên bề mặt chất mang) và cũng được xem là mẫu đối chứng. Sự thay đổi trật tự trên có thể là do sự giảm tương tác điện tử của chất mang và các hạt nano oxit sắt. Quá trình này được hình thành từ lực tương tác mạnh giữa oxit trong chất mang (SiO2 trong tro trấu) và oxit sắt [14]. Chính tương tác giữa SiO2 (chất mang) - FexOy đã tích điện dương trên bề mặt các oxit sắt (các electron dịch chuyển từ các hạt oxit sắt về SiO2 chất mang) như được minh họa trong Hình 8. Nhưng lực tương tác giữa chất mang oxit và oxit sắt sẽ giảm khi bề dầy của lớp oxit sắt (hàm lượng oxit sắt) trên bề mặt chất mang tăng. Ngoài ra, mẫu 2 KL.% (FeCl3)-FexOy/RHA cũng được tổng hợp. Tuy nhiên, kết quả kiểm tra hoạt tính hấp phụ asen của mẫu 2 KL.% (FeCl3)-FexOy/RHA (không đưa kết quả vào báo cáo) cho hiệu quả hấp phụ asen thấp hơn so với mẫu 5 KL.% (FeCl3)- FexOy/RHA. Điều này có thể là do số lượng tâm sắt hấp phụ asen của mẫu 2 KL.% (FeCl3)-FexOy/RHA thấp hơn mẫu 5 KL.% (FeCl3)- FexOy/RHA. Hình 8. Mô tả tương tác mạnh giữa chất mang oxit và oxit sắt [15] 127 Để thấy được vai trò đặc biệt của chất mang RHA và chứng minh vật liệu FexOy/RHA có hiệu quả hấp phụ cao đối với asen, cạnh tranh đối với các vật liệu trên thị trường thì các thí nghiệm đối chứng là rất cần thiết. Ở đây, các vật liệu FexOy/AC (than hoạt tính) và NC-F20 (20 KL.% FexOy/Bentonite-Việt Nam) được sử dụng vào mục đích này. Các kết quả (Hình 9) cho thấy vật liệu 5 KL.% (FeCl3)- FexOy/RHA cho hiệu quả hấp phụ asen cao nhất. Điều này có thể giải thích như sau: Vật liệu 5 KL.% (FeCl3)-FexOy/AC cho hoạt tính thấp hấp phụ asen thấp hơn so với 5 KL.% (FeCl3)-FexOy/RHA có thể là thiếu lực tương tác oxit sắt và chất mang (lực tương tác giữa cacbon và kim loại hoặc oxit kim loại là rất yếu). Kết quả là không làm thay đổi điện tích trên bề mặt oxit sắt. Vật liệu NC-F20 (20 KL.% (FeCl3)- FexOy/Bentonite) cho hoạt tính hấp phụ asen thấp nhất, điều này có thể là chất mang bentonite thường có diện tích bề mặt riêng (< 200 m 2 /g) nhỏ hơn than hoạt tính và tro trấu sau hoạt hóa; đồng thời vật liệu bentonite được biết là một vật liệu alumosilicat được tạo thành bởi hỗn hợp oxit silic và oxit nhôm; và có cấu trúc lớp. Do đó sự có mặt của oxit nhôm có thể làm giảm cường độ rút electron từ oxit sắt về chất mang oxit (để giải thích điều này cần có những nghiên cứu sâu hơn). Ngoài ra, Zhong và cộng sự (2006) đã nghiên cứu tổng hợp vật liệu nano oxit sắt và cho thấy vật liệu có khả năng hấp phụ 7,6 mgAs/gFe [16]. Vì vậy, vật liệu FexOy/RHA cho hiệu quả hấp phụ asen cao hơn so với nano oxit sắt (không có chất mang) có thể do hiệu ứng tương tác mạnh của chất mang và oxit sắt mang lại. Hình 9. So sánh hiệu quả hấp phụ asen của oxit sắt trên các chất mang khác nhau (điều kiện thí nghiệm: 10 mg vật liệu, 50 mL nước ngầm, thời gian tiếp xúc 15 phút, pH 7) 4. Kết luận Chất mang RHA và các vật liệu FexOy/RHA đã được tổng hợp thành công và cũng được đặc trưng bằng các phân tích hiện đại như TEM, SEM, FTIR, XRD. Các vật liệu FexOy/RHA cho hiệu quả hấp phụ cao đối với asen từ nước ngầm; trong đó mẫu 5 KL.% (FeCl3)-FexOy/RHA cho hiệu quả hấp phụ asen cao nhất khi tính trên cơ bản một đơn vị khối lượng ion sắt (~14 mgAs/gFe). Ở đây, vai trò của RHA (tro trấu sau hoạt hóa) đã được thể hiện rõ trong việc nâng cao hiệu quả và giảm thời gian đạt cân bằng hấp phụ asen (~15 phút); như là cung cấp một bề mặt lớn giúp phân bố tốt các hạt nano oxit sắt; đóng vai trò một chất khử để khử một phần sắt (III) về sắt (II); tăng điện tích dương trên bề mặt các oxit sắt nhờ vào tương tác mạnh giữa oxit sắt và các oxit trong chất mang. Nhìn chung, vật liệu FexOy/RHA có thể được đánh giá là một dạng vật liệu mới có tính cạnh tranh cao đối với vật liệu NC-F20 thương mại và là một vật liệu hấp phụ đầy triển vọng để triển khai áp dụng thực tế./. 128 TÀI LIỆU THAM KHẢO 1. Dang Ngoc Chanh, Vu Trong Thien, Dang Minh Ngoc và Nguyen Qui Hoa, (2010). Investigating Arsenicosis Cases in An Giang Province. Journal of Medicine-Ho Chi Minh City, 14(2), p. 140-146. 2. Trần Thị Thanh Hương và Lê Quốc Tuấn (2010), “Cơ chế gây độc Asen và khả năng giải độc asen của vi sinh vật”, Hội thảo Môi trường và Phát triển bền vững, ngày 18-20 tháng 06 năm 2010, Vườn Quốc gia Côn Đảo, tr. 82-92. 3. Gupta A., M. Yunus and N. Sankararamakrishnan, (2013). Chitosan-and Iron–Chitosan-Coated Sand Filters: A Cost- Effective Approach for Enhanced Arsenic Removal. Industrial & Engineering Chemistry Research, 52(5), p. 2066-2072. 4. Lê Hoàng Việt, Nguyễn Hữu Chiếm, Huỳnh Long Toản và Phan Thanh Thuận (2013), “Xử lý nước dưới đất ô nhiễm arsenic qui mô hộ gia đình”, Tạp chí Khoa học Trường Đại học Cần Thơ, 25(A), tr. 36-43. 5. Chang-Yan Cao, Jin Qu, Wen-Sheng Yan, Jun-Fa Zhu, Zi-Yu Wu, and Wei-Guo Song, (2012). Low-Cost Synthesis of Flowerlike α-Fe2O3 Nanostructures for Heavy Metal Ion Removal: Adsorption Property and Mechanism. Langmuir, 28(9), p. 4573-4579. 6. Nguyễn Trung Thành, Vũ Thị Đan Thanh và Phan Phước Toàn (2014), “Giải pháp thích hợp để loại bỏ asen trong nước ngầm tại các vùng nông thôn Việt Nam”, Tạp chí Khoa học Trường Đại học Cần Thơ, 33(A), tr. 101-108. 7. Addo Ntim, S. and S. Mitra, (2011). Removal of Trace Arsenic to Meet Drinking Water Standards Using Iron Oxide Coated Multiwall Carbon Nanotubes. Journal of Chemical & Engineering Data, 56(5), p. 2077-2083. 8. Nguyễn Trung Thành, Nguyễn Thùy Trang, Lâm Thành Trí, Hồ Nguyễn Thy Thy và Lê Ngọc Hăng (2010), “Nghiên cứu ứng dụng tro trấu từ lò đốt gạch thủ công làm chất hấp phụ metyl da cam”, Hội thảo quốc tế Giáo dục và Môi trường. Đại học Hoa Sen và Đại học An Giang. 9. Phan Phước Toàn, Nguyễn Trung Thành và Ngô Thụy Diễm Trang, (2016), “Đặc trưng và khả năng hấp phụ metyl da cam của tro trấu hoạt hóa”, Tạp chí Khoa học Trường Đại học Cần Thơ, 42(A), tr. 50-57. 10. Shen M., Cai H., Wang X., Cao X., Li K., Wang S.H., Guo R., Zheng L., Zhang G., and Shi X., (2012). Facile One-Pot Preparation, Surface Functionalization, and Toxicity Assay of APTS-Coated Iron Oxide Nanoparticles. Nanotechnology, 23(10), p. 105601. 11. Sharma G. and P. Jeevanandam, (2013). Synthesis of Self-Assembled Prismatic Iron Oxide Nanoparticles by a Novel Thermal Decomposition Route. RSC Advances (Royal Society of Chenmistry), 3(1), p. 189-200. 12. Chanéac C., E. Tronc and J.P. Jolivet, (1995). Thermal Behavior of Spinel Iron Oxide-Silica Composites. Nanostructured Materials, 6(5–8), p. 715-718. 13. Longlong Geng, Xiuyan Zhang, Wenxiang Zhang, Mingjun Jiaa and Gang Liu, (2014). Highly Dispersed Iron Oxides on Mesoporous Carbon for Selective Oxidation of Benzyl Alcohol with Molecular Oxygen. Chemical Communications, 50(22), p. 2965-2967. 14. Carl R. F. Lund and J. A. Dumesic, (1981). Strong Oxide-Oxide Interactions in Silica- Supported Magnetite Catalysts. 1. X-ray Diffraction and Miissbauer Spectroscopy Evidence for Interaction. The Journal of Physical Chemistty, 85(21), p. 3175-3180. 15. Francesco Arena, Giorgio Gatti, Gianmario Martra, Salvatore Coluccia, Lorenzo Stievano, Lorenzo Spadaro, Pio Famulari, Adolfo Parmaliana, (2005). Structure and Reactivity in The Selective Oxidation of Methane to Formaldehyde of Low-Loaded FeOx/SiO2 Catalysts. Journal of Catalysis, 231, p. 365-380. 16. Zhong L.S., J.S. Hu, H.P. Liang, A.M. Cao, W.G. Song and L.J. Wan, (2006). Self- Assembled 3D Flowerlike Iron Oxide Nanostructures and Their Application in Water Treatment. Advanced Materials, 18(18), p. 2426-2431. Ngày nhận bài: 18/10/2016 Biên tập xong: 15/01/2017 Duyệt đăng: 20/01/2017
File đính kèm:
- tong_hop_vat_lieu_fexoy_tro_trau_va_vai_tro_cua_chat_mang_tr.pdf