Assessment of gas–particle phase distribution and source apportionment of atmospheric phthalate esters and volatile methyl siloxanes in Vietnamese micro-environments
Tóm tắt: Trong nghiên cứu này, đặc trưng phân bố của các ester phthalate (PAEs) và methyl
siloxane dễ bay hơi (VMSs) trong pha khí và pha hạt và nguồn gốc của chúng được đánh giá trong
mẫu không khí từ các vi môi trường khác nhau như nhà ở, văn phòng, nhà trẻ, salon tóc, phòng thí
nghiệm và ô tô tại 4 tỉnh, thành phố ở miền Bắc Việt Nam là Hà Nội, Bắc Ninh, Thái Bình và Tuyên
Quang. Nhìn chung nồng độ tổng PAEs và VMSs trong pha khí cao hơn trong pha hạt, tuy nhiên
đặc trưng cân bằng pha của từng chất có liên quan mật thiết đến cấu trúc phân tử và tính chất hóa lý
của chúng. Ví dụ các hợp chất có phân tử khối thấp như dimethyl phthalate, diethyl phthalate, D3,
D4, L4 và L5 phân bố chủ yếu trong pha khí, trong khi các chất có phân tử khối cao hơn như di(2-
ethylhexyl) phthalate và L8 lại tích lũy nhiều hơn trong pha hạt. Đánh giá nguồn phát thải của PAEs
là một bài toán tương đối phức tạp do sự ứng dụng rộng rãi của chúng trong nhiều sản phẩm tiêu
dùng và vật liệu khác nhau. Các chất VMSs mạch vòng (D4, D5 và D6) có mối tương quan khá rõ
ràng, phản ánh ứng dụng chủ yếu của chúng trong các sản phẩm chăm sóc cá nhân.
g dụng trong không gian trong nhà nhưng trên các đối tượng khác nhau. CVMSs được tìm thấy chủ yếu trong các sản phẩm chăm sóc tóc, mỹ phẩm và dụng cụ nhà bếp tại Mỹ và Nhật Bản [20]; trong khi LVMSs lại có nồng độ cao hơn trong nhiều sản phẩm tiêu dùng khác nhau như sản phẩm chăm sóc cá nhân, đồ dùng cho trẻ em và các ứng dụng khác trên thị trường Trung Quốc [21,22]. Tại Việt Nam, hàm lượng của CVMSs (D4, D5 và D6) cũng đã được xác định trong các sản phẩm chăm sóc tóc (8,77 đến 515 μg/g) và các sản phẩm này được đánh giá là nguồn phát thải chính của VMSs ra môi trường không khí và bụi tại các salon tóc ở Hà Nội [10]. Tuy nhiên, dữ liệu về sự tồn tại của VMSs, đặc biệt là các LVMSs trong các loại sản phẩm tiêu dùng khác nhau tại Việt Nam còn rất hạn chế, dẫn đến những khó khăn nhất định cho việc đánh giá nguồn phát thải của các chất ô nhiễm này. 3.5. Đánh giá sơ bộ về mối liên hệ giữa ester phthalate và methyl siloxane trong không khí Theo hiểu biết của chúng tôi, hiện chưa có thông tin về sự tồn tại đồng thời và mối liên hệ của PAEs và VMSs trong không khí. Do đó, chúng tôi đã tiến hành một số phép phân tích và đánh giá thống kê sơ bộ đối với toàn bộ tập số liệu về 2 nhóm chất này trong mẫu không khí tại Việt Nam. Không có mối tương quan đáng kể giữa nồng độ tổng PAEs và VMSs trong không khí (R = 0,423, p < 0,001). Tuy nhiên, kết quả phân tích PCA đã chỉ ra mối liên hệ giữa một số PAEs và VMSs, ví dụ như DEP, D4, D5, D6 và L8 trong pha hạt và DEP, DiBP, D3, D4, D5 và D6 trong pha khí. Phương pháp phân tích tương quan cũng tiết lộ sự tương đồng giữa DEP và D5 trong pha hạt (R = 0,683, p < 0,001) cũng như giữa DCHP và L9 trong pha khí (R = 0,615, p < 0,001). Mối liên hệ này có thể được giải thích bởi 2 nguyên nhân: (1) các PAEs phân tử khối thấp (điển hình là DEP) được dùng làm dung môi hoặc phụ gia trong các sản phẩm chăm sóc cá nhân có chứa VMSs, và (2) các PAEs phân tử khối cao (ví dụ như DEHP hay DCHP) có trong nhựa của vỏ chai chứa các sản phẩm chăm sóc cá nhân. Tuy nhiên, các giả thuyết này cần được kiểm chứng bằng số liệu đo đạc thực tế trong thời gian tới. Hình 4. Kết quả phân tích PCA đối với nồng độ VMSs trong pha khí và pha hạt của mẫu không khí trong nhà tại miền Bắc Việt Nam. 4. Kết luận Đặc trưng cân bằng pha khí–hạt của 10 PAEs, 4 CVMSs và 6 LVMSs được đánh giá H.Q. Anh et al. / VNU Journal of Science: Natural Sciences and Technology, Vol. 36, No. 1 (2020) 72-80 79 trong gần 100 mẫu không khí trong nhà tại miền Bắc Việt Nam. Xu hướng phân bố của các chất nghiên cứu xác định bởi số liệu đo đạc thực tế hoàn toàn phù hợp với các tính toán lý thuyết. Theo đó, các hợp chất có phân tử khối thấp như DMP, DEP, D3, D4 và L4 tồn tại chủ yếu trong pha khí (trung bình khoảng 80%), trong khi các hợp chất khó bay hơi hơn như DEHP hay L8 lại tích lũy mạnh trong pha hạt (trung bình khoảng 60 đến 70%). Mối liên hệ giữa các chất nghiên cứu được đánh giá trong từng nhóm cũng như trên toàn bộ tập số liệu bằng phương pháp phân tích tương quan Pearson và phân tích thành phần chính PCA. Bên cạnh sự tương quan giữa các chất trong từng nhóm của chúng do nguồn gốc, ứng dụng và tính chất tương tự thì mối liên hệ giữa một số PAEs và VMSs cũng được chỉ ra. Dựa trên các dữ liệu sơ bộ này, việc thực hiện các nghiên cứu tổng thể hơn là rất cần thiết, ví dụ như đánh giá sự ô nhiễm PAEs và VMSs đồng thời trong môi trường trong nhà và ngoài trời cũng như các sản phẩm tiêu dùng khác nhau trên thị trường ở nước ta. Lời cảm ơn Nghiên cứu này được tài trợ bởi Quỹ Phát triển Khoa học và Công nghệ Quốc gia (NAFOSTED) trong đề tài mã số 104.01- 2018.314. Tài liệu tham khảo [1] I. Kimber, J.R. Dearman, An assessment of the ability of phthalates to influence immune and allergic responses. Toxicology 271(3) (2010) 73−82. https://doi.org/10.1016/j.tox.2010.03.020. [2] C. Christia, G. Poma, S. Harrad, C.A. de Wit, Y. Sjostrom, P. Leonards, M. Lamoree, A. Covaci, Occurrence of legacy and alternative plasticizers in indoor dust from various EU countries and implications for human exposure via dust ingestion and dermal absorption. Environ. Res. 171 (2019) 204-212. https://doi.org/10.1016/j. envres.2018.11.034. [3] S. Net, R. Sempéré, A. Delmont, A. Paluselli, B. Ouddane, Occurrence, fate, behavior and ecotoxicological state of phthalates in different environmental matrices. Environ. Sci. Technol. 49(7) (2015) 4019-4035. https://doi.org/10.1021/ es505233b. [4] K. Mojsiewicz-Pienkowska, D. Krenczkowska, Evolution of consciouness of exposure to siloxanes–review of publications. Chemosphere 191 (2018) 204–217. https://doi.org/10.1016/j. chemosphere.2017.10.045. [5] T.M. Tran, A.Q. Hoang, S.T. Le, T.B. Minh, K. Kannan, A review of contamination status, emission sources, and human exposure to volatile methyl siloxanes (VMSs) in indoor environments. Sci. Total Environ. 691 (2019) 584–594. https://doi.org/10.1016/j.scitotenv.2019.07.168. [6] K. Gaj, A. Pakuluk, Volatile methyl siloxanes as potential hazardous air pollutants. Pol. J. Environ. Stud. 24(3) (2015) 937–943. https://doi.org/10. 15244/pjoes/34668. [7] T.M. Tran, K. Kannan, Occurrence of cyclic and linear siloxanes in indoor air from Albany, New York, USA, and its implications for inhalation exposure. Sci. Total Environ. 511 (2015) 138-144. https://doi.org/10.1016/j.scitotenv.2014.12.022. [8] T.M. Tran, K.O. Abualnaja, G.A. Asimakopoulos, A. Covaci, B. Gevao, B. Johnson-Restrepo, A.T. Kumosani, G. Malarvannan, T.B. Minh, B.H. Moon, H. Nakata, K.R. Sinha, K. Kannan, A survey of cyclic and linear siloxanes in indoor dust and their implications for human exposures in twelve countries. Environ. Int. 78 (2015) 39-44. https://doi.org/10.1016/j.envint.2015.02.011. [9] T.M. Tran, H.T. Le, N.D. Vu, G.H.M. Dang, T.B. Minh, K. Kannan, Cyclic and linear siloxanes in indoor air from several Northern cities in Vietnam: levels, spatial distribution and human exposure. Chemosphere 184 (2017) 1117–1124. https://doi. org/10.1016/j.chemosphere.2017.06.092. [10] T.M. Tran, T.B. Minh, N.D. Vu, Cyclic siloxanes in indoor environments from hair salons in Hanoi, Vietnam: emission sources, spatial distribution, and implications for human exposure. Chemosphere 212 (2018) 330–336. https://doi. org/10.1016/j.chemosphere.2018.08.101. [11] T.M. Tran, H.T. Le, T.B. Minh, K. Kannan, Occurrence of phthalate diesters in indoor air from several Northern cities in Vietnam, and its implication for human exposure. Sci. Total Environ. 601–602 (2018) 1695–1701. https://doi. org/10.1016/j.scitotenv.2017.06.016. [12] T.M. Tran, T.B. Minh, T.A. Kumosani, K. Kannan, Occurrence of phthalate diesters (phthalates), p-hydroxybenzoic acid esters (parabens), bisphenol A diglycidyl ether (BADGE) and their derivatives in indoor dust H.Q. Anh et al. / VNU Journal of Science: Natural Sciences and Technology, Vol. 36, No. 1 (2020) 72-80 80 from Vietnam: Implications for exposure. Chemosphere 144 (2016) 1553–1559. https://doi. org/10.1016/j.chemosphere.2015.10.028. [13] H.Q. Anh, K. Tomioka, N.M. Tue, L.H. Tuyen, N.K. Chi, T.B. Minh, P.H. Viet, S. Takahashi, A preliminary investigation of 942 organic micro- pollutants in the atmosphere in waste processing and urban areas, northern Vietnam: Levels, potential sources, and risk assessment. Ecotoxicol. Environ. Saf. 167 (2019) 354–364. https://doi.org/ 10.1016/j.ecoenv.2018.10.026. [14] X. Wang, W. Tao, Y. Xu, J. Feng, F. Wang, Indoor phthalate concentration and exposure in residential and office buildings in Xi’an, China. Atmos. Environ. 87 (2014) 146−152. https://doi. org/10.1016/j.atmosenv.2014.01.018. [15] D. Koniecki, R. Wang, R.P. Moody, J. Zhu, Phthalates in cosmetic and personal care products: concentrations and possible dermal exposure. Environ. Res. 111(3) (2011) 329−336. https://doi. org/10.1016/j.envres.2011.01.013. [16] J. Zhao, Y. Ji, Z. Zhu, W. Zhang, L. Zhang, J. Zhao, PAEs occurrence and sources in road dust and soil in/around parks in May in Tianjin, China. Ecotoxicol. Environ. Saf. 147 (2018) 238–244. https://doi.org/10.1016/j.ecoenv.2017.08.014. [17] T. Otake, J. Yoshinaga, Y. Yanagisawa, Exposure to phthalate esters from indoor environment. J. Expo. Sci. Environ. Epidemiol. 14 (2004) 524– 528. https://www.nature.com/articles/7500352. [18] A. Markiewicz, K. Bjorklund, E. Eriksson, Y. Kalmykova, A.M. Stromvall, A. Siopi, Emissions of organic pollutants from traffic and roads: priority pollutants selection and substance flow analysis. Sci. Total Environ. 580 (2017) 1162–1174. https://doi.org/10.1016/j.scitotenv.2016.12.074. [19] H.Q. Anh, T.M. Tran, N.T.T. Thuy, T.B. Minh, S. Takahashi, Screening analysis of organic micro- pollutants in road dusts from some areas in northern Vietnam: A preliminary investigation on contamination status, potential sources, human exposure, and ecological risk. Chemosphere 224 (2019) 428–436. https://doi.org/10.1016/j. chemosphere. 2019.02.177. [20] Y. Horii, K. Kannan, Survey of organosilicone compounds, including cyclic and linear siloxanes, in personal-care and household products. Arch. Environ. Contam. Toxicol. 55 (2008) 701–710. https://doi.org/10.1007/s00244-008-9172-z. [21] L. Xu, Y. Shi, N. Liu, Y. Cai, Methyl siloxanes in environmental matrices and human/fat from both general industries and residential areas in China. Sci. Total Environ. 505 (2015) 454–463. https:// doi.org/10.1016/j.scitotenv.2014.10.039. [22] L. Xu, L. Zhi, Y. Cai, Methylsiloxanes in children silicone-containing products from China: profiles, leaching, and children exposure. Environ. Int. 101 (2017) 165–172. https://doi.org/10.1016/j.envint. 2017.01.022.
File đính kèm:
- assessment_of_gasparticle_phase_distribution_and_source_appo.pdf